碳纤维增强复合材料的宏观力学性能并不只是纤维与基体本征性能的简单叠加，而在很大程度上受制于两者之间界面区的结构与性质，而碳纤维表面以高度石墨化的碳结构为主，化学状态稳定、呈惰性，能够与聚合物基体形成强共价作用的极性官能团数量有限，导致纤维与基体之间往往界面结合不足，不仅削弱应力传递效率，还会促使裂纹沿界面快速扩展。这一问题在高温树脂体系中尤为突出：以聚酰亚胺为代表的高性能树脂玻璃化转变温度高，室温下多处于玻璃态，分子链运动能力被严重限制，界面区内难以发生有效的分子扩散与链段重排，一旦复合材料成型过程中界面初步形成，后续依靠分子链自发重排来强化界面结合的空间就极为有限。在各类界面改性手段中，引入纳米材料因工艺简便、适用面广而被广泛采用，其中碳纳米材料凭借优异的力学性能和独特的结构特征受到高度关注，已有研究表明零维富勒烯（C60）可在分子尺度上限制基体树脂的分子运动从而提高树脂刚性，一维碳纳米管（CNT）可凭借高长径比在界面和层间形成桥联结构以提升载荷传递效率和层间性能，二维石墨烯纳米片（GNP）则依靠超大比表面积和丰富的作用位点通过机械互锁与界面黏附强化应力传递。但现有研究多集中于单一类型的纳米材料，在同一材料体系内对不同维度碳纳米材料开展的系统比较仍然有限，且对界面增强机理的认识仍主要停留在宏观性能提升和静态结构表征层面，对纳米材料如何调控界面相互作用的微观机制、尤其是外加载荷下树脂/碳纤维界面的动态响应行为、聚合物分子链的构象演化与链运动受限程度对载荷传递路径和能量耗散机制的影响，尚缺乏系统研究；虽然分子动力学模拟能够从原子尺度直接揭示载荷传递与界面相互作用，但针对零维、一维、二维碳纳米填料调控CF/PI界面的对比研究，特别是将实验结果与分子动力学模拟相结合、从载荷传递路径、能量耗散和分子链演化角度系统阐明不同维度填料界面增强机理的工作，目前仍较为缺乏。
创新点
本研究以碳纤维增强高温树脂复合材料体系为对象，在统一的热固性聚酰亚胺/T800碳纤维材料体系中分别引入零维C60、一维CNT和二维GNP三种典型维度的碳纳米材料：一方面通过微滴脱粘试验对不同填料种类及添加量（0.05、0.1、0.3、0.5、1wt%）下复合材料的界面剪切强度进行定量评价，另一方面利用分子动力学模拟在微观尺度上阐明不同维度碳纳米材料所诱导的界面相互作用特征与失效机制，并重点关注外加载荷条件下聚合物分子链的演化行为与界面失效过程，从而系统建立纳米材料维度特征与其界面增强机理之间的内在关联。研究结果显示三类纳米材料的增强效果存在显著差异，其中CNT改性样品的界面强化最为突出，在0.5wt%添加量下界面剪切强度达到136.46MPa，较纯PI体系提升20.07%，而C60和GNP改性样品仅在较低添加量下表现出有限的提升；断裂形貌分析进一步发现CNT改性样品中出现明显的碳纳米管拔出，失效模式由界面脱粘转变为界面—基体协同失效的耦合机制。分子动力学模拟结果揭示了其背后的微观本质：CNT凭借一维高长径比结构能够在界面区形成连续的桥联网络，即使在高温树脂体系分子链运动受限的条件下，仍可有效诱导PI分子链的取向、拉伸与部分解缠结，并在界面失效过程中同时引入多种能量耗散机制。
图文速览
图1 模型构建：(a)碳纤维、(b)聚酰亚胺、(c)C60、(d)碳纳米管、(e)石墨烯纳米片
图2 (a)层状结构，以及(b)C60-PI、(c)CNT-PI、(d)GNP-PI的原子结构
图3 IFSS测试结果的比较
图4 不同碳纳米材料添加量下IFSS测试后的样品形貌：(a1,a2)纯PI；(b1,b2)C60-0.05；(c1,c2)C60-0.1；(d1,d2)C60-0.3；(e1,e2)C60-0.5；(f1,f2)GNP-0.1；(g1,g2)GNP-0.3；(h1–h4)GNP-0.5；(i1–i3)CNT-0.1；(j1–j3)CNT-0.3；(k1–k3)CNT-0.5；(l1–l3)CNT-1
